- Код статьи
- 10.31857/S0044453723080289-1
- DOI
- 10.31857/S0044453723080289
- Тип публикации
- Статус публикации
- Опубликовано
- Авторы
- Том/ Выпуск
- Том 97 / Номер выпуска 8
- Страницы
- 1181-1191
- Аннотация
- Расчеты по теории функционала плотности (DFT) были выполнены для исследования влияния типа кристаллографической поверхности железа на потенциальный барьер адсорбции и десорбции CO2, а также траекторию движения CO2. С использованием оригинальной методики моделирования процессов адсорбции и десорбции найдено, что потенциальный барьер адсорбции CO2 на Fe (111) практически отсутствует (~0.01 эВ). В то же время потенциальные барьеры адсорбции CO2 на Fe (100) и Fe (110) составляют 0.10 эВ и 0.26 эВ соответственно. Наиболее стабильной конфигурацией адсорбции CO2 на рассматриваемых гранях Fe является CO2, адсорбированный на Fe (111) с тепловым эффектом –1.16 эВ, тогда как энергии адсорбции CO2 на Fe (100) и Fe (110) составляют –0.87 и –0.15 эВ соответственно. Найденные значения хорошо согласуются с литературными данными. Было показано, что в случае плоских граней Fe (100) и (110) наиболее энергетически выгодная траектория адсорбции CO2 проходит через мостиковую форму адсорбции (расположенную вблизи двух соседних атомов Fe). Тенденция к самопроизвольной диссоциации молекулы CO2 на стадии десорбции была обнаружена на расстоянии ~2.66 Å от поверхности Fe (100). Анализ заряда десорбирующейся молекулы СО2 и распределения спиновой плотности электронов позволяет сделать вывод, что диссоциация вызвана возбуждением молекулы CO2, сопровождающейся перестройкой спиновой плотности как молекулы СО2, так и поверхностных атомов Fe (100), а не переносом заряда, как это было показано ранее. Диссоциация CO2 на стадии адсорбции на грани Fe (100) не была обнаружена на кластерах, моделирующих другие грани Fe.
- Ключевые слова
- расчеты DFT кристаллографические поверхности Fe диоксид углерода потенциальные барьеры адсорбции диссоциация CO<sub>2</sub>
- Дата публикации
- 12.09.2025
- Год выхода
- 2025
- Всего подписок
- 0
- Всего просмотров
- 9
Библиография
- 1. Wang W., Wang Sh., Ma X., Gong J. // Chem. Soc. Rev. 2011. V. 40. № 7. P. 3703.
- 2. Yang H., Zhang Ch., Gao P. et al. // Catal. Sci. Technol. 2017. № 7. P. 4580.
- 3. Wang W., Gong J. // Front. Chem. Sci. Eng. 2011. № 5. P. 2.
- 4. Bogdan V.I., Pokusaeva Ya.A., Koklin A.E. et al. // Energy Technology. 2019. № 7. P. 1900174.
- 5. Boreriboon N., Jiang X., Song Ch., Prasassarakich P. // Top. Catal. 2018. T. 61. P. 1551.
- 6. Pokusaeva Ya.A., Koklin A.E., Lunin V.V., Bogdan V.I. // Mend. Comm. 2019. V. 29. P. 382.
- 7. De Smit E., Cinquini F., Beale A.M. et al. // J. Am. Chem. Soc. 2010. V. 132. № 42. P. 14928.
- 8. Solymosi F. // J. Molec. Catal. 1991. V. 65. P. 337.
- 9. Freund H.-J., Roberts M.W. // Surf. Sci. Rep. 1996. V. 25. № 8. P. 225.
- 10. Nassir M.H., Dwyer D.J. // J. Vac. Sci. Technol. A. 1993. V. 11. P. 2104.
- 11. Heß G., Baumgartner C., Petkova A., Froitzheim H. // Surf. Sci. 2004. V. 572. P 355.
- 12. Seyller T., Borgmann D., Wedler G. // Ibid. 1998. V. 400. P. 63.
- 13. Meyer G., Reinhart E., Borgmann D., Wedler G. // Ibid. 1994. V. 320. P. 110.
- 14. Glezakou V.-Al., Dang L.X. // J. Phys. Chem. C. 2009. V. 113. P. 3691.
- 15. Wang H., Nie X., Chen Y. et al. // J. CO2 Util. 2018. V. 26. P. 160.
- 16. Wang H., Nie X., Guo X., Song Ch. // J. CO2 Util. 2016. V. 15. P. 107.
- 17. Kwawu C.R., Tia R., Adei E. et al. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2017. V. 19. P. 19478.
- 18. Jonsson H., Mills G., Jacobsen K.W. “Nudged elastic band method for finding minimum energy path of transitions.” in “Classical and Quantum Dynamics in Condensed Phase Simulations” Edition B / Eds. J. Berne, G. Ciccotti and D.F. Cooker. Singapore: World Scientific, 1998, P. 385.
- 19. Liu X., Sun L., Deng W.-Q. // J. Phys. Chem. C. 2018. V. 122. P. 8306.
- 20. Neese F. Wiley interdisciplinary Reviews − Computational Molecular Science. 2012. V. 2. № 1. P. 73.
- 21. Weigend F., Ahlrichs R. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2005. V. 7. P. 3297.
- 22. Rappoport D., Furche F. // J. Chem. Phys., 2010. V. 133. P. 134105.
- 23. Weigend F. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2006. V. 8. P. 1057.
- 24. Hellweg A., Hattig C., Hofener S., Klopper W. // Theor. Chem. Acc. 2007. V. 117. P. 587.
- 25. Perdew J.P., Burke K., Ernzerhof M. // Phys. Rev. Lett. 1997. V. 78. P. 1396.
- 26. https://www.open-mpi.org/software/ompi/v3.1
- 27. Momma K., Izumi F. // J. Appl. Crystallogr. 2011. V. 44. P. 1272.
- 28. http://www.jmol.org/
- 29. Allouche A.R. // J. Comp. Chem. 2011. V. 32. № 1. P. 174.
- 30. Li H.-J., Ho J.-J. // J. Phys. Chem. C. 2010. V. 114. P. 1194.
- 31. Taifan W., Boily J.-F., Baltrusaitisa J. // Surf. Sci. Rep. 2016. V. 71. № 4. P. 595.
